光谱研究揭示了将二氧化碳转化为有价值化学品的关键步骤

一项新研究利用先进的光谱方法和理论，揭示了将二氧化碳 (CO2) 转化为乙烯和乙醇等有价值化学品所涉及的复杂过程。这项研究对推进化学工业的可持续实践具有重要意义。

该论文题为“二氧化碳电还原为乙烯和乙醇的关键中间体和铜活性位点”，发表在《自然能源》杂志上。

电化学还原二氧化碳(CO2RR) 是一项很有前景的技术，它利用可再生电力将二氧化碳转化为高价值化学品，从而有效地完成碳循环。本研究的重点是乙烯和乙醇，它们对于生产环保塑料和燃料至关重要。

然而，迄今为止，这种转化的确切机制和中间步骤仍未得到揭示。前​​一种机制理解对于合理设计活性位点至关重要，我们在此表明​​活性位点不仅存在于合成的前催化剂中，还可以通过与反应物和反应中间体的相互作用在反应过程中形成和演化。

由课题组长 Arno Bergmann 博士、Beatriz Roldán Cuenya 教授和 Núria López 教授领导的研究团队采用原位表面增强拉曼光谱 (SERS) 和密度泛函理论 (DFT) 研究铜 (Cu) 电催化剂上的分子种类，从而深入了解反应机制。

他们的研究结果表明，乙烯的形成是由于特定中间体(称为 *OC-CO(H) 二聚体)在配位不足的 Cu 位点上形成。相反，乙醇的生产需要 Cu 位点高度压缩和扭曲的配位环境，以及关键中间体 *OCHCH2。

一项关键发现是表面形态在反应过程中的作用。研究小组发现，配位不足的 Cu 位点可增强 CO 的结合，这是还原过程中的关键步骤。这些 Cu 位点具有原子级不规则性，可能是在反应条件下形成的，使催化表面更有效，从而提高生产乙烯和乙醇的性能。